Οι συλλογές της βιβλιοθήκης, με προεξάρχουσα τη συλλογή της οικογένειας Marie Blanche Σαρίκα, αποτελούνται από βιβλία του τέλους του 19ου και του 20ού αιώνα. Οι βιβλιοδεσίες αποτελούν πολύτιμη πηγή πληροφοριών για τις συνθήκες της κάθε εποχής και οι επιλογές των υλικών αποτυπώνουν οικονομικές και κοινωνικές συνθήκες, τεχνολογικές εξελίξεις και αισθητικές επιλογές. Ένα υλικό αναξιοποίητο που φωτίζει τον κόσμο του βιβλίου, συνδέει το χθες με το σήμερα και δίνει το έναυσμα μελέτης του βιβλίου ως κειμένου αλλά και αντικειμένου.

Μέρος της συλλογής της βιβλιοθήκης συντηρήθηκε από τη Βερονίκ Μάγκνες και το Εργαστήριο Βιβλιοδεσιών Μπάμπη Λέγγα – «Εκδόσεις του Φοίνικα», που ειδικεύονται στη μελέτη της βιβλιοδεσίας και στην παραγωγή βιβλιοδεσιών εμπνευσμένων από τα πρότυπα της ελληνικής παράδοσης της τέχνης, χάρη στην ευγενική χορηγία της ΑΜΚΕ ΑΙΓΕΑΣ και του Αθανάσιου Μαρτίνου.